Recentment, un equip d'investigació del Laboratori Clau Estatal de Física làser de camp fort, Institut de Precisió Òptica i Recerca Mecànica de Xangai (SIPMR), Acadèmia Xinesa de Ciències (CAS), ha avançat en el canvi de freqüència dels harmònics d'ordre uniforme de MoS2 monocapa impulsat per làser de camp fort. Els resultats es publiquen a Optics Express sota el títol "Frequency shift of even-order high harmonic generation in monocapa MoS2".
La radiació harmònica alta en materials sòlids és una tècnica espectroscòpica important per sondejar les propietats fonamentals de la matèria, i s'ha utilitzat amb èxit per reconstruir l'estructura de la banda d'energia dels cristalls, sondar la curvatura de Berry i detectar transicions de fase topològiques. En els darrers anys, els materials en capes bidimensionals han rebut molta atenció, aportant noves oportunitats per a estudis posteriors sobre la generació d'alts harmònics. Com que els materials només tenen un gruix de capes atòmiques o unes poques, les seves escales espacials són molt més petites que la longitud d'ona del làser de conducció, amb l'avantatge d'evitar eficaçment els efectes de la transmissió no lineal, convertint-los així en materials ideals per estudiar el camp làser. dinàmica ultraràpida impulsada. Entre ells, el disulfur de molibdè monocapa (MoS2) ha cridat molt l'atenció dels investigadors a causa de la seva estructura no centrosimètrica i la seva no linealitat significativa. El present equip de recerca [Opt. Express 29, 4830 (2021)] va observar als espectres HHG de MoS2 que els harmònics parells presenten una millora anòmala i ho van atribuir a les interferències espectrals durant les diferents mitges setmanes del control d'enllaç Berry. A més, l'anàlisi de la trajectòria quàntica suggereix que la fase de moment dipolar leptònic i l'enllaç de Berry modulen l'energia i el moment dels fotons alliberats, però fins ara cap observació experimental ho ha confirmat.
L'equip va utilitzar una font de llum làser d'infraroig mitjà construïda al laboratori per excitar la monocapa MoS2 per produir espectres harmònics d'alt ordre i va trobar que quan es conduïa la polarització làser al llarg de la direcció de la butaca, la freqüència central dels harmònics d'ordre parell es desplaçava significativament. , i l'energia harmònica desplaçada en freqüència és propera a la de l'energia de banda intercalada de MoS2 monocapa. A més, es troba que el desplaçament de freqüència dels harmònics parells dels nivells veïns és en la direcció oposada, és a dir, el 6è harmònic està desplaçat al vermell mentre que el 8è està desplaçat al blau. A partir de l'equació de Bloch de semiconductors i el càlcul del punt de muntatge de l'òrbita electrònica, l'equip d'investigació va revelar amb èxit el mecanisme microfísic de la generació del canvi de freqüència, confirmant que el fenomen del canvi de freqüència dels harmònics parells prové principalment del procés de polarització interbanda. L'anàlisi teòrica mostra a més que la fase del moment dipolar de salt i el contacte de Bailey modulen conjuntament el moment i l'impuls del compost de parell electró-forat, donant lloc al canvi de la freqüència dels fotons alliberats en el mig cicle adjacent, que al seu torn canvia les freqüències centrals dels diferents nivells harmònics i, finalment, indueix els sis desplaçaments al vermell i vuit desplaçaments al blau de l'espectre MoS2. Aquest treball de recerca revela que la fase del moment dipolar de salt i l'enllaç de Berry tenen un paper important en la resposta òptica de camp fort de materials no centrosimètrics, la qual cosa contribueix a una comprensió fonamental de la dinàmica del portador ultraràpid en materials no centrosimètrics.
Figura 1. Simulació d'espectres harmònics elevats reproduint observacions experimentals.
Fig. 2. (a) Desplaçament de freqüència de diferents nivells d'espectres entre bandes, (b) Dependència del canvi de freqüència harmònic amb l'azimut del cristall.
